Transport avec échange gazeux du trichloroéthylène vers une nappe aquifère

Jellali, Salah; Razakarisoa, Olivier

doi:https://doi.org/10.7202/012595ar

1. Introduction

La pollution des eaux souterraines par les Composés Organiques Volatiles (COV) et/ou Organo Halogénés Volatils (COHV) représente à l’heure actuelle une grande menace de détérioration des hydrosystèmes de l’environnement continental. De nombreux cas de pollution par ces produits faiblement miscibles dans l’eau ont été détectés ces dernières décennies, tant en France que dans d’autres pays industrialisés. Dès leur déversement à la surface du sol, ils tendent à pénétrer rapidement dans le sous-sol sous l’effet de leur faible viscosité et de leur densité élevée (SCHWILLE, 1988). Lors de leur traversée de la zone non saturée, une majeure partie passe sous forme gazeuse de par leur forte volatilité. Ces vapeurs se propagent dans la zone non saturée pour constituer un panache de pollution au bout de quelques jours (FALTA et al., 1989; JELLALI et al., 2001; LENHARD et al., 1995). Les processus qui conditionnent leur dynamique en zone non saturée sont l’évaporation du produit en tant que phase pure, la volatilisation de la phase aqueuse, les phénomènes de partage entre les phases gazeuse et aqueuse, l’advection, la diffusion et la dispersion hydrodynamique. L’importance de chacun de ces processus dépend à la fois des caractéristiques physico-chimiques du polluant et des conditions hydrogéologiques du milieu souterrain (FALTA et al., 1989; LENHARD et al., 1995; MENDOZA et FRIND, 1990a et 1990b; RIVETT, 1995; RIVETT et al., 2001; THOMSON et al., 1997; WANG et al., 2003).

Plusieurs expériences ont été réalisées afin de mieux comprendre les mécanismes intervenant dans la contamination de l’eau souterraine à partir du panache des vapeurs. Les résultats montrent que ce transfert de masse peut être important et dépend des paramètres expérimentaux comme le gradient de concentrations dans la frange capillaire (BARBER et al., 1990), le degré d’hétérogénéité du milieu (BISHOP et al., 1990), la vitesse et la dispersivité verticale du milieu (McCARTHY et JOHNSON, 1993), les fluctuations du toit de la nappe (THOMSON et al., 1997). Sur le site réel de Borden (base militaire canadienne), plusieurs études ont été effectuées afin de déterminer les principaux processus intervenant dans le transport des vapeurs dans la zone non saturée (CONANT et al., 1996; HUGHES et al., 1992) et de localiser la source de pollution ainsi que le panache des traces dissoutes dans la nappe à partir des mesures de concentrations en polluants dans la zone non saturée (RIVETT, 1995). Différents problèmes sont rencontrés dans de telles études expérimentales : elles ne permettent pas un suivi détaillé et rigoureux de ce transfert de masse car les profils de concentrations dans la frange capillaire ne sont généralement pas mesurés (RIVETT, 1995), les dispositifs expérimentaux utilisés sont de tailles réduites (McCARTHY et JOHNSON, 1993), et l’investigation est tardive après le déversement accidentel du polluant (BARBER et al., 1990).

Le transfert de masse de la zone non saturée vers la nappe a été également étudié grâce à des modèles numériques sans prise en compte de l’effet réel de la frange capillaire (McCARTHY et JOHNSON, 1993; MENDOZA et McALARY, 1990; SLEEP et SYKES, 1989). Dans le cas où les précipitations sont prises en compte, tous les modèles numériques utilisés montrent que le transport advectif de la phase aqueuse est le processus dominant et que celui-ci augmente la pollution de la nappe (BAEHR et STACKELBERG, 1999; MENDOZA et McALARY, 1990; PANKOW et al., 1997; SLEEP et SYKES, 1989; THOMSON et al., 1997). MENDOZA et McALARY (1990) ont démontré qu’avec une précipitation annuelle moyenne de 250 mm, la quantité de polluant transférée vers la nappe peut être six fois plus importante que celle transférée par simple dispersion passive des vapeurs.

Pour la quantification des flux de pollution de la zone non saturée vers la nappe, le partage entre l’air du sol chargé en polluant et la phase aqueuse est souvent décrit en supposant un équilibre instantané, ce qui implique que la loi de Henry peut être appliquée (LENHARD et al., 1995; McCARTHY et JOHNSON, 1993; MENDOZA et McALARY, 1990; MENDOZA et FRIND, 1990a et 1990b). D’autres auteurs, au contraire, utilisent une cinétique de transfert entre ces deux phases. SLEEP et SYKES (1989) traitent la volatilisation et le partage eau/air comme un processus de transfert de masse de premier ordre. L’équilibre entre la phase eau infiltrée et l’air peut ne pas être atteint en cas de pluies intenses avec de fortes vitesses d’infiltration (CHO et JAFFÉ, 1990; CHO et al., 1993), ou en cas de front d’infiltration non uniforme (IMHOFF et JAFFÉ, 1994).

Le besoin d’études expérimentales sur des sites réels a été souligné par plusieurs auteurs (FALTA et al., 1989; KLENK et GRATHWOHL, 2002; MENDOZA et McALARY, 1990; SLEEP et SYKES, 1989; THOMSON et al., 1997) afin d’évaluer le risque de contamination de la nappe à partir des vapeurs de COV et de valider les modèles numériques de transport développés à cet effet. Dans ce cadre, l’Institut Franco-Allemand de Recherche sur l’Environnement (IFARE) piloté par l’Institut de Mécanique des Fluides et des Solides de Strasbourg a mis en oeuvre une plate forme expérimentale baptisée SCERES (Site Contrôlé Expérimental de Recherche pour la réhabilitation des Eaux et des Sols). Ce site expérimental est constitué d’un bassin enterré construit en béton armé de dimensions 25 x 12 x 3 m, reconstituant un aquifère alluvial. Ce bassin expérimental offre la possibilité de permettre des acquisitions de données en situation quasi réelle, à une échelle intermédiaire entre le laboratoire et le site réel. Il permet en outre de rendre compte du rôle de la frange capillaire dans les phénomènes de transfert, ce qui est difficilement possible sur des systèmes réduits de laboratoire ou dans les investigations sur site réel. Cet aspect est d’une importance capitale du fait que dans cette zone de transition, la teneur en eau varie avec la profondeur, ce qui cause des changements dans la vitesse d’écoulement horizontal affectant ainsi l’intensité du flux de pollution de la zone non saturée vers la nappe.

L’étude présentée se propose, d’une part, de quantifier de façon expérimentale le flux de pollution partant de la zone non saturée vers la nappe. Deux configurations de transfert sont envisagées : dispersion passive des vapeurs et lessivage du panache des vapeurs par une pluie contrôlée. D’autre part, les principaux mécanismes gouvernant ces transferts sont déterminés. Dans les deux cas, le couplage des mesures de teneurs en polluants effectuées dans la zone non saturée, dans la frange capillaire et dans la nappe de SCERES, permet de prendre en compte l’ensemble des mécanismes intervenants au moins à proximité de la zone source, et cela à une échelle proche d’un problème de pollution réelle.

2. Matériels et méthodes

2.1 Le bassin SCERES

Les expériences ont été réalisées sur la plate‑forme expérimentale SCERES dont la description est indiquée sur la figure 1. Dans sa configuration actuelle, il est rempli d’un système bicouche : un milieu principal essentiellement constitué de sable de quartz (conductivité hydraulique K~8 x 10^‑4 m/s, diamètre moyen de 0,45 mm, porosité totale de 40 %, teneur en carbone organique de 0,09 %, surface spécifique de 0,5 m²/g, coefficient d’uniformité égal à 2,1) qui repose sur une couche plus perméable (K~6 x 10^‑3 m/s, diamètre moyen de 1 mm) assurant un drainage du fond. Les milieux poreux ont été introduits dans le bassin par couches successives de 25 cm d’épaisseur et après imbibition, ils ont été compactés à l’aide d’une plaque vibrante (densité moyenne de 1,56 après mesures par gamma-densimétrie). L’outil SCERES est muni aux extrémités, à 50 cm des parois transversales, de deux grilles verticales en acier inoxydable délimitant les compartiments amont et aval remplis de galets et dans lesquels les niveaux d’eau de référence peuvent être régulés et contrôlés. Des équipements adaptés (déversoirs, pompes, cuves, prises d’échantillons d’eau, piézomètres, etc.) sont installés dans deux fosses techniques jouxtant la structure, et permettent le réglage du gradient hydraulique ainsi que la gestion des expériences.

Figure 1

**Vue en plan de la localisation des points de prélèvement d’eau dans SCERES**

**Plan location of water sampling points in SCERES**

Le gradient hydraulique de la nappe est fixé à 0,3 %, ce qui correspond à un débit total en sortie de 0,5 m³/h et une vitesse moyenne d’écoulement dans la nappe de 0,4 m/j. L’épaisseur moyenne de la zone non saturée est de 1,75 m, ce qui permet d’assurer le suivi de la propagation des vapeurs dans cette zone. Le toit de la nappe est situé à 2 m de profondeur; la frange capillaire et la zone saturée s’étendent respectivement sur une épaisseur de 0,25 m et 1 m. La grandeur de la frange capillaire et l’épaisseur de la nappe sont déduites des mesures de profil hydrique par explorations de sonde TDR (Time Domain Reflectometry).

2.2 Conditions expérimentales

Le polluant choisi est le trichloroéthylène (TCE) technique de marque PHEBUS dont l’indice de pureté est de 99 %, solvant chloré très souvent rencontré dans les cas de pollution sur sites réels. Ses principales caractéristiques physico-chimiques sont données du tableau 1. Étant donné sa forte volatilité, l’injection du TCE a été réalisée sous eau grâce à un dispositif spécifique conçu pour empêcher les pertes par volatilisation lors de la mise en place de la source et assurer une répartition uniforme dans le milieu souterrain. Ce dispositif est constitué d’un réservoir en inox de diamètre 58 cm alimentant 31 tubes de diamètre 8 mm et de longueur 50 cm muni chacun à leur extrémité de quatre trous de diamètre 0,2 mm permettant la sortie du TCE sous forme de jets (JELLALI, 2000; JELLALI et al., 2001).

Tableau 1

**Principales propriétés physico-chimiques du TCE à 20 °C ((dans COHEN et MERCER, 1993), (*) valeur obtenue à l’IMFS/IFARE)**

**Main properties of TCE at 20°C (from COHEN and MERCER, 1993), (*) obtained at IMFS/IFARE)**

L’injection de la source de pollution a été effectuée à 0,35 m de profondeur sur une aire de 58 cm de diamètre. La source se limite à la zone non saturée et est située à 11 m du bac aval du bassin et à 6 m de part et d’autre des parois latérales (Figure 1). Dans la première expérience réalisée en été (juillet-septembre), le volume déversé était de 5 litres. Dans la deuxième expérience, réalisée en automne (octobre-décembre), le volume injecté était de 3 litres afin de garantir une distance plus grande entre la source et le toit de la nappe. Ces volumes ont été déterminés sur la base d’essais préliminaires de détermination de saturations résiduelles en laboratoire réalisés sur des colonnes de milieux poreux (JELLALI, 2000), de façon à ce que la source de pollution soit limitée à la zone non saturée.

La pluie contrôlée appliquée dans l’expérience 2 provient de l’eau du réseau, et a été réalisée 10 jours après le déversement du TCE en utilisant deux arroseurs placés à 1 m de part et d’autre du foyer de pollution et dans le sens transversal à l’écoulement. L’objectif visé dans ce cas est d’apporter des flux d’eau verticaux dans la zone non saturée où l’extension du domaine fortement concentré en vapeurs a été estimée lors des précédents déversements à environ 2 m de rayon (JELLALI et al., 2001; JELLALI et al., 2003). Le suivi des quantités d’eau tombées pendant une durée de 6,5 heures sur le bassin a été effectué au moyen de plusieurs pluviomètres placés à différentes distances du corps d’imprégnation dans l’axe de l’écoulement et dans la direction transversale. Quatre zones de répartition de la pluie appliquée ont été distinguées. Dans la zone 1, la hauteur moyenne d’eau tombée (sur un rayon de 2 m) est de l’ordre de 68 mm, alors que dans la zone 4, la plus éloignée (entre 4 et 5 m par rapport au centre de la pollution), nous avons enregistré une hauteur d’eau diminuée de moitié (Tableau 2).

Tableau 2

**Zones de répartition de la pluie appliquée sur SCERES**

**Distribution area of controlled rain applied to SCERES**

2.3 Suivi des prélèvements

Pour les deux expériences, la pollution a été suivie dans la zone non saturée, dans la frange capillaire et dans la nappe (Figure 2). Un réseau de capteurs placés selon trois sections S1, S2 et S3 perpendiculaires à l’écoulement et situées respectivement à 0, 4 et 10 m en aval du centre du corps d’imprégnation permet d’effectuer les prélèvements à deux profondeurs (2,05 et 2,15 m) dans la nappe (Figure 1). Des échantillons d’eau sont également prélevés en section S1 dans la frange capillaire à l’aide de bougies poreuses constituées d’un mélange de téflon et de quartz inertes aux produits organiques dissous, et installées à 1,85 et 1,95 m de profondeur où une dépression de l’ordre de 500 mbar est appliquée à l’aide d’une pompe à vide (Figure 2). Les concentrations de traces dissoutes de TCE sont déterminées par chromatographie en phase gazeuse (CPG-FID, Chrompack ®) après extraction liquide-liquide. En zone non saturée, l’extension du panache de pollution par les vapeurs est contrôlée grâce à un réseau de cannes-gaz installées à plusieurs distances (0,75; 1,5; 2,5; 3,5; 4,5; 5,5 et 6,5 m) en aval de la source de pollution et dans la direction transversale à l’écoulement (Figure 3). De plus, dans le but d’avoir une information précise sur les profils de concentrations des vapeurs de TCE, chaque point de prélèvement de gaz (Gi, i = 1 à 12, voir Figure 3) nous permet de mesurer les concentrations en TCE aux profondeurs 0,25; 0,5; 1; 1,3 et 1,7 m. La quantification des teneurs en vapeurs est réalisée grâce à un analyseur multigaz (Innova 1312 ®) à détection spectrophotoacoustique infrarouge.

Figure 2

**Schéma descriptif des différents types de prélèvement dans SCERES**

**Schematic description of the water and gas sampling devices implemented in SCERES**

L’humidité du sol a été suivie depuis la surface du sol jusqu’à la nappe grâce à des mesures par sonde TDR (Imko ®) pouvant être installée dans deux tubes d’accès (Figure 1). Le profil de température dans le sous-sol a été obtenu à l’aide de thermocouples localisés à des profondeurs de 0,2; 0,5; 0,8; 1,1; 1,4 et 1,7 m.

2.4 Quantification du transfert de masse de la zone non saturée vers la nappe

Cas de la dispersion passive

Une méthode semi-expérimentale a été utilisée pour déterminer le transfert de masse par dispersion passive de la zone non saturée vers la nappe via la frange capillaire (JELLALI et al., 2003). Par analogie à la dissolution de flaques de COV (JOHNSON et PANKOW, 1992), nous exprimons le flux diffusif et dispersif de vapeurs partant de la zone non saturée vers la nappe en se fondant sur l’approche analytique proposée par GRATHWOHL (1998) à laquelle nous incorporons les paramètres dus à la frange capillaire :

Figure 3

**Vue en plan de la localisation des points de prélèvement de gaz dans SCERES**

**Plan location of gas sampling points in SCERES**

avec C_FC la concentration dans la phase aqueuse en haut de la frange capillaire. Elle est calculée à partir de la concentration en vapeurs de TCE en supposant l’équilibre entre la phase liquide et la phase gazeuse, η étant la porosité totale.

L_k et B_k désignent respectivement la longueur (parallèle à l’écoulement) et la largeur (perpendiculaire à l’écoulement) de la zone contaminée par les vapeurs.

D_p est le coefficient de diffusion – dispersion, il est donné par la formule suivante :

où α_T et u sont respectivement la dispersivité transversale et la vitesse de la nappe, D_eff étant le coefficient de diffusion aqueuse du TCE.

Dans notre cas, pour tenir compte de la vitesse horizontale de l’eau dans la frange capillaire, nous remplaçons la vitesse u par une vitesse moyenne dans la frange capillaire u_FC (voir § 3.4).

Cas du lessivage par la pluie

Le flux massique partant de la zone non saturée vers la nappe, causé par la pluie, est égal au produit de la vitesse d’infiltration par la concentration relevée en haut de la frange capillaire. La vitesse d’infiltration est calculée au moyen du code de calcul Hydrus (version 2.0, 1998) qui permet de simuler l’écoulement monodimensionnel en zone non saturée. En plus des propriétés du sol et des conditions de précipitations, ce logiciel nécessite la connaissance des paramètres de calage du modèle de Van Genuchten (cf. § 3.4).

3. Résultats et discussions

3.1 Domaine des vapeurs de TCE

La distribution des vapeurs de TCE dans la zone non saturée dépend du profil de température dans le sous-sol. La température moyenne relevée à 1,7 m de profondeur est respectivement 17,1 et 14,4 °C pour les expériences 1 et 2. À une distance de 0,75 m du centre du corps d’imprégnation, les concentrations maximales observées sont de l’ordre de 60 000 ppmv pour l’expérience 1 et de 39 000 ppmv pour l’expérience 2 (Figure 4). L’extension du panache de pollution par les vapeurs est respectivement de l’ordre de 6 m pour l’expérience 1 et 5 m pour l’expérience 2 avec une distribution assez symétrique et une augmentation des concentrations en vapeurs de TCE avec la profondeur. À titre d’exemple, pour l’expérience 1, les concentrations à une profondeur de 1,7 m sont neuf fois plus élevées que celles observées à une profondeur de 0,25 m. Ce phénomène est dû à la densité du mélange de vapeur de TCE avec l’air (FALTA et al., 1989; JOHNSON et al., 1992) qui provoque un fort gradient de concentrations et contribue à favoriser les fuites vers l’atmosphère (JELLALI et al., 2001; JELLALI et al., 2003).

Figure 4

**Concentrations en gaz mesurées à 1,7 m de profondeur**

**Measured TCE vapor concentrations at a depth of 1.7 m**

3.2 Rôle de la frange capillaire dans le transfert de masse

Les saturations moyennes en eau relevées à 1,85 et 1,95 m de profondeur dans la frange capillaire sont respectivement de 57 % et de 90 %. Les figures 5 et 6 donnent les profils de concentrations aqueuses du TCE en zone non saturée (profondeurs 1,3 et 1,7 m), dans la frange capillaire (1,85 et 1,95 m) et dans la nappe (2,05 et 2,15 m) au point de prélèvement A2. Les concentrations ont été normalisées par rapport à la solubilité du TCE que nous avons déterminée au laboratoire à 1 280 mg/L à 20 °C. Par ailleurs, les concentrations aqueuses en zone non saturée sont déterminées à partir des résultats de mesures de concentrations en vapeurs dans cette zone en supposant l’équilibre instantané entre les phases air et eau, et en se basant sur la loi de Henry.

Pour l’expérience 1, au point de prélèvement A2, la concentration maximale à une profondeur de 1,85 m a été observée neuf jours après la mise en place de la source; elle représente 75 % de la concentration relevée à 1,7 m de profondeur (Figure 5). Un fort gradient de concentration est noté à travers la frange capillaire où la concentration en TCE relevée à 1,95 m de profondeur représente 40 % de la concentration observée 25 cm plus haut à 1,7 m. Ce fort gradient est dû essentiellement à la lenteur du processus de diffusion dans la phase aqueuse, surtout dans la partie basse de la frange capillaire. En effet, le coefficient de diffusion du TCE dans la phase aqueuse est 104 fois plus faible que celui dans la phase gazeuse (Tableau 1). Cet effet de barrière joué par la frange capillaire contre la propagation de la pollution vers la nappe est confirmé par le fait que tous les points de prélèvements de la première section dans la nappe indiquent l’absence de contamination (teneurs inférieures au seuil de détection).

Figure 5

**Concentrations en TCE relevées au point A2 (X = 0 m; Y = 1 m) dans l’expérience 1**

**Dissolved TCE concentrations at sampling point A2 (X = 0 m; Y = 1 m) for experiment 1**

Figure 6

**Concentrations en TCE relevées au point A2 (X = 0 m; Y = 1 m) dans l’expérience 2**

**Dissolved TCE concentrations at sampling point A2 (X = 0 m; Y = 1 m) for experiment 2**

Pour l’expérience 2, les concentrations en TCE en haut de la frange capillaire sont systématiquement plus faibles que celles observées dans l’expérience 1. À titre d’exemple, au point A2, la concentration maximale observée est de l’ordre de 55 % de la solubilité en TCE (Figure 6), alors que pour l’expérience 1, elle est de 75 %. Ceci est principalement dû à la différence de profils de température et à la quantité initialement injectée qui est plus importante dans l’expérience 1 (voir § 2.2 et 3.1). Avant l’effet de la pluie, la frange capillaire joue à nouveau son rôle de frein dans le transport de la pollution vers la nappe du fait du fort gradient de concentration observé. Juste après la pluie, une augmentation significative des concentrations en TCE dans la frange capillaire a été observée. Ceci a été accompagné par une forte baisse de concentrations en gaz au‑dessus de la frange capillaire (Figure 6). D’un autre coté, il apparaît que la vitesse d’infiltration du front d’eau est assez rapide puisqu’une forte amplification des concentrations a été enregistrée aux profondeurs de 1,85 et 1,95 m au bout de 1,4 jours après la pluie. Au point A2, par exemple, la concentration à 1,95 m est passée de 200 à 500 mg/L après le passage de la pluie (Figure 6). Les concentrations à 1,85 m sont restées quasi stables du fait que, dans cette zone moyennement saturée en eau, un équilibre entre les deux phases serait atteint. Les concentrations à 1,85 m sont légèrement plus faibles que celles observées à 1,95 m. Il se peut qu’à la profondeur de 1,85 m, il y ait eu un transfert de masse de l’eau chargée en TCE vers le gaz fortement appauvri en vapeurs lors du passage du front. Il est à noter également que, sur tous les points de mesure, les concentrations relevées à 1,95 m de profondeur sont plus élevées par rapport à celles observées pour l’expérience 1 (Figures 5 et 6). Cette situation signifie qu’après le passage du front d’eau vertical, la masse de TCE qui va passer dans la nappe par dispersion passive sera plus conséquente. En effet, les conditions de transfert de masse vers la nappe sont cette fois-ci plus favorables que celles de l’expérience 1 puisque la partie inférieure de la frange capillaire est fortement polluée en TCE dissous.

3.3 Extension de la pollution de la nappe

Dans la section de mesure S1, pour l’expérience 1, aucune trace de pollution de la nappe n’a été détectée sur les points de prélèvements situés à 0,05 m en dessous du toit de la nappe . Par contre, pour l’expérience 2, la pluie a engendré une pollution sérieuse de la nappe (Figure 6, point A2) où les concentrations maximales ont été enregistrées à la profondeur 2,05 m, trois jours après la pluie. À titre d’exemple, pour le point de prélèvement A2, la concentration mesurée dans la nappe à cette profondeur était de 240 mg/L, ce qui correspond à environ 20 % de la solubilité du TCE. L’extension latérale au niveau de cette section se chiffre entre 2 et 2,5 m, ce qui correspond aux dimensions de la zone assez fortement concentrée en vapeurs de TCE. Pour l’expérience 1, au niveau de la section S2 située à 4 m en aval de la source de pollution et à la profondeur 2,05 m, des concentrations assez fortes ont été mesurées. Elles varient entre 5 et 95 mg/L selon le positionnement du point de prélèvement (Figure 7). Aucune trace de pollution n’a pu être détectée à une profondeur de 2,15 m. L’apparition de la pollution à la section S2 est principalement due au flux dispersif (dispersion passive) partant de la frange capillaire vers la nappe. Au niveau de cette section, ce phénomène est favorisé par le temps de contact entre les traces dissoutes de TCE contenues dans la partie basse de la frange capillaire et l’eau de la nappe. Pour une vitesse moyenne d’écoulement de la nappe de 0,4 m/j, ce temps est estimé à environ 20 jours. L’analyse des échantillons d’eau prélevés au niveau de la dernière section S3 située à 10 m à l’aval de la source montre clairement qu’il y a eu une pollution provenant des vapeurs (Figure 8). Les concentrations maximales observées sont de l’ordre de 15 mg/L à 1,5 m de part et d’autre de l’axe central de l’écoulement et de 4 mg/L à une distance latérale de 3 m. Ceci confirme l’effet de la dispersivité transversale sur le transport de la pollution vers la nappe.

Pour l’expérience 2, les concentrations mesurées au niveau de la section S2 indiquent une pollution significative de la nappe où la largeur du domaine contaminé dépasse 2,5 m et les pics de concentrations atteignent des valeurs très élevées par rapport à celles de l’expérience 1 (Figure 7). L’extension verticale de la pollution dépasse 0,2 m d’épaisseur, et la pollution provoquée par l’infiltration de flux verticaux d’eaux a été observée pendant plus de 70 jours (Figure 8). Cette situation est également observée au niveau de la section S3 où l’extension latérale mesurée est de plus de 3 m, avec des concentrations mesurées de l’ordre de 190 mg/L au point latéral BD1 et de 40 mg/L au point latéral BG2 qui sont distants respectivement de 1,5 m et 3 m de l’axe central de l’écoulement (Figure 8). La forte diminution de concentrations observée entre les sections de mesure S2 et S3 ne peut pas s’expliquer uniquement par un effet dispersif du milieu, mais également par une évaporation des traces dissoutes de la nappe vers la zone non saturée.

Figure 7

**Concentrations en TCE relevées au niveau de la section S2 à la profondeur de 2,05 m dans la nappe**

**Dissolved TCE concentration monitored at section S2 at a depth of 2.05 m in groundwater**

Figure 8

**Concentrations en TCE relevées au niveau de la section S3 à la profondeur de 2,05 m dans la nappe**

**Dissolved TCE concentrations monitored at section S3 at a depth of 2.05 m in groundwater**

3.4 Quantification du transfert de masse de la zone non saturée vers la nappe

Expérience 1

La méthode théorique utilisée pour la détermination du flux de TCE passant dans la nappe se fonde sur l’application de la solution semi-expérimentale donnée par JOHNSON et PANKOW (1992) (cf. § 2.4). Vu la difficulté pour estimer les dimensions caractéristiques (L_k et B_k) du domaine contaminé par les vapeurs (variation en fonction de l’espace), nous avons déterminé le flux transféré vers la nappe en l’appliquant d’abord à un élément de surface (dS) (Figure 9), et ce flux est ensuite intégré sur la totalité du domaine (JELLALI, 2000; JELLALI et al. 2003).

Ainsi le flux total passant à travers tout le domaine de rayon R et à une concentration équivalente C_FC est :

avec et I_R est une intégrale fonction du domaine contaminé de rayon R.

Pour le calcul du flux total passant dans la nappe, nous avons distingué 8 zones (Figure 9). À chacune de ces zones, nous avons attribué la concentration mesurée au point Gi. Ainsi, le flux total passant dans la nappe à une date donnée est :

où est la concentration au niveau de la frange capillaire relevée au point Gi.

Dans la frange capillaire, la variation de la teneur en eau selon la profondeur implique une modification de la perméabilité relative et, par conséquent, de la vitesse de l’eau. Dans la partie supérieure de la frange capillaire, la vitesse peut être négligée, par contre, dans la partie inférieure, la quasi-totalité des pores sont saturés en eau et par conséquent l’eau se déplace à une vitesse équivalente à celle de la nappe. Pour le cas de SCERES, le calage de la courbe de la pression capillaire (fonction de la saturation en eau) sur la fonction de Van GENUCHTEN (1980) donne des valeurs des paramètres de Van Genuchten α et η égaux à 9,7 x 10^‑4 Pa^‑1 et 2,42 respectivement. L’utilisation de la loi de Darcy et l’application de la courbe de perméabilité relative dans le modèle de Mualem-Van Genuchten nous ont permis d’établir un profil de vitesse dans la frange capillaire (PARKER et al., 1987). L’exploitation de ce profil donne une valeur de vitesse moyenne de 0,1 m/j dans la frange capillaire.

Figure 9

**Schéma de la méthode utilisée pour la détermination de l’élément de flux de TCE**

**Schematic description of the domain used to determine the TCE flux in the theoretical approach**

Expérimentalement, la masse totale de TCE récupérée à la sortie du modèle a été déterminée à 283 g avec un flux maximum de 14 g/j. En supposant que le transfert de masse vers la nappe s’effectue seulement par diffusion moléculaire pure, l’application de la méthode théorique de JOHNSON et PANKOW (1992) donne une masse totale de 122 g, ce qui représente 40 % de la quantité expérimentalement mesurée avec un flux maximum de l’ordre de 5 g/j. Ceci prouve que le transfert de masse de la zone non saturée vers la nappe n’est pas seulement régi par la diffusion moléculaire mais également par la dispersion verticale. La valeur de la dispersivité verticale optimale donnant le moins d’écart par rapport à la courbe expérimentale est de 0,43 mm (Figure 10). Pour cette dispersivité, la masse totale passant dans la nappe à partir de tout le domaine contaminé est de 256 g, soit moins de 10 % d’écart avec la masse totale expérimentale. Le flux maximum correspondant qui vaut 11 g/j est proche de celui obtenu expérimentalement. Il est à remarquer que la valeur de la dispersivité obtenue par calage est ici du même ordre de grandeur que le diamètre moyen du milieu poreux principal dans SCERES.

Notons également que, malgré la faible part transférée vers la nappe (moins de 4 % de la quantité initialement déversée), elle peut provoquer une pollution significative de la nappe, vu les faibles seuils de potabilité de l’eau de boisson (d’après la directive européenne 98/83/CE, la concentration maximale admissible pour la somme du TCE et du Perchloréthylène (PCE) est de 10 µg/L).

Figure 10

**Masse cumulée de TCE transféré vers la nappe dans l’expérience 1**

**Cumulated mass of TCE transferred to groundwater for experiment 1**

Expérience 2

L’évolution de la saturation en eau montre que le front d’eau s’est infiltré très rapidement et atteint la frange capillaire après une durée de l’ordre de 15 à 22 heures (Figure 11). Dans le but de déterminer les champs de vitesses au niveau de la section située à 1,7 m de profondeur pour les différentes zones explorées (Tableau 2), la comparaison des profils hydriques mesurés avec ceux simulés à l’aide du code de calcul Hydrus indique une assez bonne concordance (Figure 11).

L’évolution spatio-temporelle des vitesses calculées par le code de calcul est donnée à la figure 12, et ceci pour les différentes zones de répartition uniforme de la pluie appliquée sur SCERES. L’effet de l’intensité d’arrosage se répercute à la fois sur la vitesse de Darcy et le temps d’arrivée du front d’eau à la profondeur de 1,7 m. À titre d’exemple, la vitesse maximale au niveau de la zone 1 (0-2 m) est de l’ordre de 65 mm/j et est atteinte entre 10 et 15 heures. Cependant dans la zone 4 (4-5 m), la valeur maximale de l’ordre de 1 mm/j est observée après 35 heures (Figure 12). Après ces pics de vitesses, une phase de ressuyage assez lente se met en place avec une vitesse moyenne de l’ordre de 5 mm/j.

Figure 11

**Profils de saturations en eau simulés et mesurés après l’infiltration de pluie dans l’expérience 2**

**Measured and simulated water saturation profiles after rain infiltration in experiment 2**

Évolution spatio-temporelle des champs de vitesses simulées par le code Hydrus à 1,7 m de profondeur dans l’expérience 2 — Figure 12

**Évolution spatio-temporelle des champs de vitesses simulées par le code **Hydrus** à 1,7 m de profondeur dans l’expérience 2**

**Water velocity infiltration calculated by **Hydrus** at a depth of 1.7 m for experiment 2**

Le flux et la masse de TCE passant dans la nappe à partir de la zone non saturée ont été calculés pour les différentes zones distinguées sur SCERES (cf. Tableau 2) pendant une durée de l’ordre de quatre jours. Le flux est considéré comme étant le produit des vitesses déterminées à l’aide d’Hydrus à la profondeur de 1,7 m par la concentration équivalente en TCE dans la phase aqueuse, en supposant l’équilibre entre les phases aqueuse et gazeuse. Le flux maximum occasionné par le passage du front d’eau de pluie calculé par l’intégration sur les quatre zones de SCERES est de l’ordre de 600 g/j. Il a été observé après une durée de 20 heures correspondant à une masse totale passant dans la nappe de l’ordre de 680 g (Figure 13) et qui représente 66 % de la quantité totale existante dans SCERES sous forme vapeur avant l’application de la pluie. Ce flux et cette masse correspondent à l’unique effet de la pluie puisqu’ils ont été déterminés pendant une durée proche de quatre jours (100 heures, Figure 13) alors que l’expérience a duré plus de deux mois (Figure 8). La masse calculée représente donc seulement 60 % de la quantité totale récupérée à la sortie du bassin au niveau du déversoir aval. Cette différence est supposée provenir du ressuyage par la pluie, mais surtout d’une dispersion passive dans la nappe à partir de la frange capillaire. Ce dernier phénomène, démontré dans l’expérience 1, peut avoir un impact significatif sur la nappe. Dans l’expérience 2, ce phénomène doit être encore plus important du fait de la présence de fortes concentrations à une profondeur de 1,95 m occasionnées par le lessivage des vapeurs de la zone non saturée suite à l’infiltration de la pluie.

Figure 13

**Flux journalier et masse cumulée de TCE transféré vers la nappe dans l’expérience 2**

**Cumulated mass and flux of TCE transferred to groundwater in experiment 2**

La masse récupérée à la sortie du bassin est de l’ordre de 27 % de la quantité de TCE initialement déversée dans le bassin, ce qui prouve qu’après le passage de l’événement pluvieux, le processus dominant est le transfert de masse de la zone non saturée vers l’atmosphère.

4. Conclusion

Les deux expériences réalisées dans des conditions contrôlées sur la plate‑forme expérimentale SCERES, ont permis d’acquérir des données sur le transfert de masse du TCE depuis la zone non saturée vers la nappe. Le rôle de la frange capillaire a été pris en compte en cas de dispersion passive des vapeurs du polluant en zone non saturée (expérience 1), ou en cas de lessivage des vapeurs par les eaux de pluie (expérience 2).

Les résultats des deux expériences mettent en évidence l’influence de la température sur l’intensité et l’extension du domaine contaminé par les vapeurs. Une température plus importante se traduit par une volatilisation plus rapide de la source et des concentrations plus élevées impliquant une étendue plus conséquente. Par ailleurs, le phénomène d’advection et les fuites vers l’atmosphère influencent la répartition en profondeur des teneurs en vapeurs de TCE dans la zone non saturée de SCERES où les concentrations au‑dessus de la frange capillaire sont nettement plus élevées que celles observées juste en‑dessous de la surface du sol.

Dans le cas d’une dispersion passive des vapeurs, la quantité de TCE transférée vers la nappe est de l’ordre de 4 % de la quantité initialement mise en place avec un flux maximum de l’ordre de 14 g/j. La frange capillaire joue le rôle d’écran contre le transport de la pollution vers la nappe. Si, dans la partie supérieure de cette zone de transition, de fortes concentrations dues au partage entre les phases gazeuse et aqueuse sont observées dans l’eau, dans la partie inférieure quasiment saturée en eau, le transport de la pollution dans la nappe est très ralenti à cause de la lenteur du processus de diffusion. Il a été mis en évidence une contamination significative de la nappe malgré la difficulté de passage à travers la frange capillaire. L’application de la méthode analytique de JOHNSON et PANKOW (1992) montre que ce transfert de masse est non seulement régi par le phénomène de diffusion mais également par la dispersion verticale.

Le lessivage des vapeurs par les flux d’eau verticaux a provoqué une pollution beaucoup plus intense et a créé un vaste panache de pollution de l’eau de la nappe sous-jacente. Le flux de pollution transféré vers la nappe a augmenté d’un facteur 40 au regard de celui observé dans le cas d’une dispersion passive des vapeurs, et après le passage de l’épisode pluvieux, le flux de pollution continue à migrer en profondeur dans la nappe depuis la partie basse de la frange capillaire qui a été fortement chargée en traces dissoutes sous l’effet de la pluie.

Les données issues de ces expériences seront exploitées pour la validation de modèles numériques de transport et de transfert de masse avec échanges entre phases.

Transport avec échange gazeux du trichloroéthylène vers une nappe aquifèreTransport with exchange mechanisms of trichloroethylene to groundwater

Résumé

Abstract

1. Introduction